Activation of Wild-Type Cytochrome P450BM3 by the Next Generation of Decoy Molecules: Enhanced Hydroxylation of Gaseous Alkanes and Crystallographic Evidence

掲載論文
Zhiqi Cong, Osami Shoji, Chie Kasai, Norifumi Kawakami, Hiroshi Sugimoto, Yoshitsugu Shiro, and Yoshihito Watanabe, ACS Catalysis, 2015, Accepted Manuscript. DOI:10.1021/cs501592f
  • 酵素は、鍵と鍵穴の関係で説明されるように、酵素の鍵穴に合致する化学物質のみを対象とした物質変換を行うのが通常であるが、酵素の鍵穴の形状に近いダミー化合物を酵素に作用させると誤作動して、鍵穴とは全く異なる形の化学物質を変換できるようになる。長鎖脂肪酸水酸化酵素のシトクロムP450BM3 (P450BM3)は、基質に対する選択制が高く、長鎖脂肪酸以外の基質に対する酸化活性は非常に低い。長鎖脂肪酸に構造がよく似た疑似基質(デコイ分子)を取り込ませるとP450BM3が誤作動して、長鎖脂肪酸とは全く構造の異なる小分子炭化水素を水酸化することが可能となり、プロパンやエタンなどのガス状アルカンの水酸化反応や、ベンゼンのフェノールへの直接変換反応を野生型のP450BM3をそのまま用いて行うことができるようになる。今回、これまでデコイ分子として利用してきたパーフルオロアルキルカルボン酸のカルボキシル基を、アミノ酸で修飾した第二世代のデコイ分子を開発した。第二世代デコイ分子のN-パーフルオロアシルアミノ酸をP450BM3に取り込ませることにより、ガス状アルカンの水酸化反応の触媒活性が大幅に改善されることを明らかにした。また、結晶構造解析により、デコイ分子を取り込んだP450BM3の構造を原子レベルで明らかにすることにも成功した。

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